近日，我院黄河三角洲研究院功能材料与环境应用课题组与山东大学高宝玉教授团队合作，以共同通讯作者单位在自然科学“四大”刊（Nature、Science、Cell、PNAS）之一的Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.（美国科学院院刊，PNAS）上发表题为“Fenton-like activity and pathway modulation via single-atom sites and pollutants comediates the electron transfer process”的研究论文，报道了类芬顿反应活性和途径调控的最新进展。课题组教师尚亚男（学术教授）与山东大学许醒副教授为本文通讯作者。

单原子催化剂（M-SACs）/过硫酸盐（PMS）类芬顿体系是目前水处理领域的研究热点，其研究重心主要基于不同金属中心或不同配位结构（如配位数、配位元素、金属中心和金属-载体相互作用）的M-SACs激活PMS所表现出的不同氧化性能与机制方面。

该工作首次报道了不同M-SACs/PMS体系的氧化性能和机制不仅取决于M-SACs的配位结构，更需要考察目标污染物与M-SACs/PMS体系对氧化性能/途径的共调节作用。研究结果表明：不同污染物的给/接受电子能力（以亲电指数为指标）与这些污染物在M-SACs/PMS体系中的降解动力学密切相关。不同的M-SAC/PMS体系中，非自由基氧化（主要为电子转移机制（ETP））对亲电指数较低的污染物的作用远超自由基氧化。相比之下，污染物的亲电指数越高，非自由基作用越弱，自由基氧化对污染物的作用越重要。此外，电化学和DFT计算证实了污染物和M-SACs共介导ETP作用的普遍性，可以实现M-SACs/PMS体系氧化效率和途径的调控。

该工作首次从污染物和M-SACs的双重角度揭示了可调控反应活性和途径的类芬顿体系，系统性建立并完善了污染物的特定特性与M-SACs/PMS体系的氧化性能/机制之间的构效关系。（李玉洁、尚亚男）

论文链接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2313387121